AI驱动设计：在100°C下高效稳定运行1000小时的钙钛矿太阳能电池！
金属卤化物钙钛矿太阳能电池（PSCs）的认证功率转换效率（PCE）已高达27%。尽管其具备低成本和可规模化制备的优势，但商业化应用的主要障碍在于其在热、偏压和光照等实际工作应力下的性能退化。特别是在≥85°C的高温工作环境下，不稳定性主要源于钙钛矿层内部的缺陷和离子迁移。同时，偏压和热应力主要影响电荷传输材料及其与钙钛矿的界面。此外，在户外条件下，紫外线（UV）辐射会破坏光化学稳定性较弱的埋底界面。因此，提升PSCs的工作稳定性需要同时降低钙钛矿层中的缺陷密度并稳定各功能界面。
鉴于此，赵一昕教授、缪炎峰副研究员、王衍明副教授报道了一种四智能体协作的人工智能（AI）框架，用于指导设计高效光吸收层、抗紫外空穴传输材料以及稳定的异质界面。通过热力学驱动的单晶生长和薄膜实验表征验证，该多智能体框架确定了高度稳定的甲脒-铯铅碘钙钛矿组分FA₀.₉₂Cs₀.₀₈PbI₃。AI驱动的 insights 进一步指导设计了一种定制的空穴传输分子——(4'-(3,6-二甲氧基-9H-咔唑-9-基)-[1,1-联苯]-4-基)膦酸（MeO-DPPACz），该材料具有优异的抗紫外线能力。最终优化的PSC器件在100°C下连续工作1000小时后，仍能保持97%的初始效率。相关研究成果以题为“AI-guided design of efficient perovskite solar cells operationally stable at 100°C”发表在最新一期《science》上。
AI引导设计稳定PSCs
研究团队引入了一个基于大型语言模型（LLM）的新型多智能体AI框架，用于全面指导钙钛矿器件设计。如图1所示，该框架整合了四个专业AI智能体：（i）数据智能体，负责从文献中提取结构化数据并进行按需数据准备；（ii）组分智能体，通过机器学习辅助优化钙钛矿组分；（iii）界面智能体，基于文本输入提供基于证据的界面制备指导；（iv）中央智能体，分析知识库、协调工作流程并规划器件架构。中央智能体通过检索增强方法，识别出FA-Cs钙钛矿是可行的组分，并建议使用Al₂O₃作为异质界面以提升稳定性（图1B）。鉴于LLM在数值计算上的局限，中央智能体将探索最优FA-Cs组分的定量任务委托给组分智能体。组分智能体采用高斯过程回归（GPR）模型，阐明了Cs掺杂比例与PSCs稳定性之间的关联，并提供了预测的不确定性估计。与此同时，界面智能体被触发，对埋底界面处的传输层利用进行了深入研究（图1D），推断采用原子层沉积的NiOₓ界面层以及具有稳健分子键和合适偶极矩的自组装单分子层（SAM）可同时提升器件的稳定性和效率。
图 1 多智能体 AI 框架的工作流程概述
热力学稳定的FA₁₋ₓCsₓPbI₃单晶
组分智能体自主筛选了Cs掺杂比例（定义为Cs/(Cs+FA)）的可行范围。结果显示，Cs掺杂比例为0.03至0.12的FA-Cs钙钛矿更有可能获得更高的稳定性因子，最优稳定性预测在Cs比例约为0.07处（图2A）。为避免薄膜结晶过程中的亚稳态影响，研究团队采用热力学平衡条件下的单晶生长方法（图2B）。合成的单晶包括Cs0 (FA₁.₀₀)、Cs4 (FA₀.₉₆Cs₀.₀₄PbI₃)、Cs8 (FA₀.₉₂Cs₀.₀₈PbI₃) 和Cs12 (FA₀.₈₈Cs₀.₁₂PbI₃)。如图2C所示，Cs8单晶尺寸最大（可达1 cm），内部针孔最少。光电性能表征显示，与其他组分相比，Cs8单晶具有最低的陷阱密度（2.07×10¹⁰ cm⁻³）（图2D），同时暗电流降低（图2E），正反向扫描迟滞减小。时间分辨光致发光谱表明Cs8化合物中陷阱辅助复合减少，光致发光强度空间分布图（图2F）显示其高均匀性和抑制的非辐射复合。正电子湮没谱（PAS）测试（图2G-K）显示Cs8单晶的 positron 寿命为364 ps，表明其抑制了FA空位（VFA）的形成，增强了结晶度并减少了缺陷。
图 2 FA 1− x Cs x PbI 3 单晶的性质
稳定的咔唑膦酸分子
针对SAM在高温下易脱附和紫外光下键解离的挑战，界面智能体通过基于证据的文献分析提出了设计策略：增加苯环数量可提高共轭程度，从而增强SAM的紫外稳定性。基于此，研究团队将常用SAM（MeO-2PACz）中的烷基替换为联苯基，设计了新型SAM——MeO-DPPACz。理论计算表明，MeO-DPPACz中C-N键的解离能更高（图3A），紫外老化实验（图3B）进一步证实其紫外稳定性优于MeO-2PACz。中央智能体建议界面智能体使用XGBoost模型预测SAM的偶极矩（图S19），MeO-DPPACz的预测偶极矩为2.3 D，接近实现高效器件的理想值~2.5 D。紫外光电子能谱（UPS）显示MeO-DPPACz处理的NiOₓ薄膜费米能级靠近价带顶（图3C），增强了空穴提取能力。将Cs4、Cs8和Cs12单晶作为前驱体制备钙钛矿薄膜。与Cs4和Cs12相比，Cs8薄膜显示出更均匀的形貌（图3D）。掠入射广角X射线散射（GIWAXS）图谱（图3E）表明，Cs8薄膜在(100)晶面具有优先取向。空间电荷限制电流（SCLC）测量和PL图谱也证实了Cs8薄膜的陷阱密度降低。
图 3 合成的 MeO-DPPACz 的表征和沉积的钙钛矿薄膜
器件性能与稳定性评估
中央智能体通过结构化检索增强分析，确定了在钙钛矿层两侧引入Al₂O₃层的p-i-n器件结构可提升整体稳定性。最终器件结构为：FTO/NiOₓ（纳米颗粒NiOₓ和ALD NiOₓ）/MeO-DPPACz/ALD Al₂O₃/钙钛矿/ALD Al₂O₃/C₆₀/ALD SnO₂/Au（图4A，4B）。如图4C所示，最优条件下的Cs8器件在0.087 cm²的掩模面积上实现了25.0%的冠军PCE，与恒压测得的24.9%稳定PCE一致。EQEEL测试表明Cs8器件具有最低的非辐射复合引起的VOC损失（ΔVOC，nrad = 0.078 V）。在稳定性评估方面，经过双85湿热测试（ISOS-D-3， 85°C/85%相对湿度）1150小时后，Cs8器件保持了98%的初始效率。在户外稳定性测试（ISOS-O-1）1000小时后，Cs8器件无明显效率损失。在更为严酷的100°C最大功率点跟踪（MPPT）测试下（图4D），Cs8器件在1000小时后仍保持>97%的初始PCE，而Cs4和Cs12器件在同一时期则下降至初始值的50%以下。老化后的截面扫描电镜图像（图4E）显示，Cs8器件保持致密的晶粒，而Cs4和Cs12器件则出现空洞和塌陷。降解活化能（Ea）计算表明，Cs8器件的Ea为0.347±0.031 eV（图4F），高于Cs4和Cs12器件。据此推算，Cs8 PSC在室温（30°C）下的等效工作寿命预计可达约30年。
图 4 PSCs 的长期稳定性评估
总结与展望
本研究成功验证了多智能体AI框架指导设计具有100°C抗性的超稳定PSCs的可行性。中央智能体通过提取和分析文献数据识别关键材料选择，组分智能体将FA-Cs钙钛矿组分优化为FA₀.₉₂Cs₀.₀₈PbI₃，界面智能体则评估并设计了抗紫外咔唑膦酸分子。结合优化的组分、AI辅助设计的SAM以及双Al₂O₃界面，最终构建了基于FA₀.₉₂Cs₀.₀₈PbI₃的超稳定高效PSC器件。在100°C加速老化测试下，该器件实现了前所未有的1000小时工作稳定性，为钙钛矿光伏技术的商业化应用开辟了新的路径。
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